一种研究固体扩散的新型同步加速器技术

理解和控制扩散过程在原子尺度上的工作原理是材料合成中的一个重要问题。对于纳米粒子，稳定性，尺寸，结构，组成和原子排序都取决于粒子内部的位置，并且扩散都会影响所有这些属性并受其影响。更全面地了解纳米晶体中扩散的机制和影响将有助于开发受控合成方法以获得特定的性质; 然而，用于研究固体中扩散的常规方法都具有局限性。

鉴于需要对较慢动力学敏感的成像技术，并允许在原子尺度和三维(3-D)中研究单个纳米晶体中的扩散行为，一组研究人员使用了布拉格相干衍射成像的应变灵敏度(BCDI)研究铁在高温下原位扩散到单个金纳米晶体中。他们的工作最近发表在新物理学杂志上。

测量固体中的扩散

用于研究固体中扩散的直接方法(例如机械和溅射分析，二次离子质谱和电子探针分析)仅提供宏观量，扩散系数。间接方法(如准弹性中子能谱和穆斯堡尔谱)可以提供有关扩散过程的微观信息，但仅限于少量同位素和相对较快的扩散系数值。用于固体中扩散研究的现有方法也倾向于在许多结构上平均信号，但是在纳米晶体中，样品异质性是显着的并且可能影响结果。透射电子显微镜(TEM)允许在单个纳米颗粒中研究扩散，但仅限于薄样品(<100nm)，并且必要的样品制备可能是破坏性的。

BCDI在单个纳米晶体中在3-D中成像应变的能力是非常有用且非常新颖的。这种显影技术使用相干X射线，这允许单个纳米晶体内的应变以3-D映射。研究人员测量晶体的衍射图案，然后使用迭代相位检索算法重建真实空间中晶体的三维结构。重建的电子密度由幅度(通常称为幅度)和相位组成，其对应于晶体形态和应变。BCDI的应变灵敏度可用于研究原子扩散到纳米晶体中，因为预期扩散会引起可测量的晶格畸变。

BCDI的金铁纳米粒子

在这项研究中，来自伦敦大学学院，美国布鲁克海文国家实验室，钻石和Harwell研究中心的研究人员在I07光束线上使用BCDI来研究金 - 铁合金中的三维扩散行为。金纳米粒子具有有趣的光学性质，并且它们的表面可以针对特定功能进行调整。它们的生物相容性使其成为医疗应用的明显选择。铁可用于将有趣的磁性引入纳米颗粒中，然而，它易于氧化并且在医学背景下具有高细胞毒性。

金 - 铁纳米颗粒提供具有磁性和光学性质的材料，其既具有生物相容性又可防止氧化。它们在磁共振成像，体温过高和靶向给药方面具有潜在的医学应用。

该团队在铁沉积之前和之后测量了各个金纳米晶体的衍射图案作为温度和时间的函数。他们使用相位检索算法来获得纳米晶体的真实空间重建，观察在300-500℃的样品温度下铁与金的合金化以及在600℃下从金中脱铁合金化。他们发现纳米晶体中合金区域的体积随着铁剂量的增加而增加。他们的结果表明，在铁沉积后样品相对快速地达到平衡，并且在铁沉积之后在金纳米晶体内产生的相分布表明由于铁的扩散而导致收缩。

该研究证明了BCDI用于研究原子尺度的单个纳米晶体中的3D扩散和合金化行为的效用。它成功地研究了各种金纳米晶体的结构变化，这是由于铁的扩散和与铁的合金化，在不同的温度和金属剂量下，具有皮米应变分辨率。

主要作者Ana Estandarte补充说：“BCDI是一种可以应用于各种材料的技术，它能够在动态过程中以非破坏性的方式检查原子尺度的材料中的3-D应变，这是非常有用的。在这项研究中，纳米晶体在扩散过程中的变化，我们希望将来应用该技术来研究电池材料的过程。“